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南科大何佳清教授团队在《Science》发表SnSe热电材料最新研究成果

2018-05-18 科研新闻

       2018年5月18日,国际顶尖学术期刊《Science》发表了主要由南方科技大学物理系和北京航空航天大学材料学院共同完成的题为“3D charge and 2D phonon transports leading to high out-of-plane ZT in n-type SnSe crystals”的研究论文,清华大学、香港大学和中国科学院应用物理研究所-上海光源作为参与单位。我校物理系何佳清教授和北京航空航天大学赵立东教授为该论文的共同通讯作者。

       热电转换技术是一种利用半导体将电能和热能直接转换的清洁能源技术。其中核心材料的热电转化效率一直制约着该技术的进一步发展。近年来,SnSe(硒化锡)单晶材料因为环保、储量丰富、价格低廉、性能优异而成为热电材料领域的明星。2016年何佳清教授合作的论文在《Science》上阐述利用调整能带结构来调控p型SnSe的导电性和温差电动势,从而使其热电性能在中低温区实现突破。通过近两年的时间在该领域继续深耕,相关研究最近实现n型SnSe热电性能的突破。

       研究发现具有层状结构的SnSe的二维界面对声子具有强烈的散射作用 (图1左),使得SnSe沿着层间方向具有很低的热导率,在773K温度下可达最小理论值 ~ 0.18 W/mK。寻找低热导率材料和降低热导率是热电领域长期以来提高热电优值ZT的有效途径。在聚焦SnSe层间低热导率的基础上,如能在此方向上实现高的电传输性能,则可实现高的热电性能。通过简化由 Wiedemann-Franz和Pisarenko关系决定的载流子浓度对ZT值的束缚后,ZT值关系可简化为: ,可见提高层间电传输性能需同时优化载流子迁移率 (m) 和有效质量 (m)。 由于SnSe材料在800K温度点存在一个从Pnma到Cmcm的相变,经过同步辐射和变温TEM实验测试发现该相变从600K便开始持续发生。利用该持续相变特性,通过调整电子掺杂浓度可将轻导带和重导带之间经历一个简并收敛 (增加有效质量和减小迁移率) 和退简并收敛  (减小有效质量和增加迁移率) 的过程。利用这一过程,恰好优化了迁移率和有效质量的乘积 (mm) (图1中),使得SnSe在整个温度范围内都保持较高的电传输性能。通过对比电子和空穴掺杂的n型和p型SnSe材料发现,通过电子掺杂后Sn和Se的p轨道在导带底会产生电子离域交叠杂化(而在价带顶则不存在这一现象),使得n型SnSe的电荷密度增大到足以填满层间空隙,实现了层间电子的隧穿 (图1右)。


图1. “二维声子/三维电荷”传输显著提高n型SnSe的热电性能:层间界面散射阻碍声子传输产生超低热传导;连续相变引起的多导带简并和退简并优化了迁移率和有效质量;大的电荷密度使得电子(n型)易于空穴(p型)传输。

       这一现象可简单描述为:本征的SnSe的层状结构就像一堵墙,可以同时阻碍声子和载流子 (电子和空穴) 的传输。但通过重电子掺杂后,导带底的电子离域杂化现象增大了电荷密度,在墙内和墙之间只为电子量身定制了一条传输的隧道,如图2所示。在大电荷密度的基础上,加之连续相变引起的能带结构变化和晶体对称性的提高三个主要因素使得SnSe在层间方向表现出优异的电传输性能,当温度高于700K时,在SnSe的层间方向产生了比层内更优异的“三维电荷”传输效应。这种 “二维声子/三维电荷” 传输特点大幅提高了n型SnSe的热电性能。

 
 图2. “二维声子/三维电荷”传输图示:(a)导带底的电子产生离域杂化,增大电荷密度,为电子在层间传输提供通道,声子和空穴受到层的界面阻挡;(b)不受轨道限制的飞机 (声子)受到高山(层界面)的阻挡,火车(电子)可以穿越隧道,而汽车(空穴)由于轨道不匹配不能穿越隧道。

       南科大物理系对该工作有重要贡献的还有:黄丽助理教授和吴明辉博士后提供了理论计算,解释了相关性能提高机理;何东升工程师利用原位变温透射电镜技术直接观察到了材料随着温度升高发生结构变化;王克东副教授和吴雪峰博士后利用扫描隧道显微镜测量了电荷密度分布。该工作得到了南科大皮米中心原位透射电镜技术以及广东省自然科学基金重大培育项目、广东省“珠江人才计划”领军人才和深圳市孔雀团队等专项基金的大力支持。

       文章链接:http://science.sciencemag.org/content/360/6390/778

       何佳清教授课题组链接:http://jqhphy.sustc.edu.cn/ 

     

 

供稿:物理系

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